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Neue Derivate des Cyclometallierten Nickelkomplexes [Ni(Phbpy)Br] Untersuchung von Elektronischen und Sterischen Einflüssen

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Neue Derivate des Cyclometallierten Nickelkomplexes [Ni(Phbpy)Br] Untersuchung von Elektronischen und Sterischen Einflüssen

Aaron Sandleben (Taschenbuch, Deutsch)

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Beschreibung

Die vorliegende Arbeit basiert auf dem cyclometallierten Nickelkomplex [Ni(Phbpy)Br] (–Phbpy = 6-(Phenyl-2-id)-2,2‘-bipyridin), welcher eine Kombination aus den nicht-cyclometallierten Komplexen des Typs [Ni(Diimin)(Aryl)Br] und den Komplexen mit tridentatem Liganden 2,2‘;6,2‘‘-Terpyridin [Ni(terpy)(Aryl)]+ darstellt. Durch verschiedene Synthesewege ist die Substitution des tridentaten carbanionischen Liganden –Phbpy und damit eine Beeinflussung der elektronischen Struktur der resultierenden Komplexe [Ni(Ph(R)bpy)Br] gelungen. Darüber hinaus wurde durch die Einführung von Verbrückungselementen im Liganden die Geometrie der Koordinationsspähre um das Nickelatom im Komplex variiert. Geeignete Substituenten am Liganden wurden zunächst mittels DFT Rechnungen anhand eines Co(CO)-Modellkomplexes untersucht. Der Einfluss eines eingeführten Substituten auf die Elektronendichte des Metallatoms wurde anhand der C–O-Bindungslänge und Schwingungsenergie des Carbonylliganden quantifiziert. Die Nickelkomplexe [Ni(Ph(R)bpy)Br] sowie die zuvor synthetisierten Liganden wurden durch EI-MS, Elementaranalyse, 1H NMR Spektroskopie und in ausgewählten Fällen mittels Röntgenbeugung am Einkristall charakterisiert. UV-Vis-Absorptionsspektroskopie und voltammetrische Messungen an den Komplexen zeigen, dass sich durch Substitution am Liganden beide Grenzorbitale (HOMO und LUMO) beeinflussen lassen. TD-DFT-basierte Simulation der Absorptionsspektren und Spektrendekonvolution der energieärmsten Absorptionsbande erlaubten eine exakte Bestimmung der beteiligten Anregungsprozesse. Kombinierte spektroskopische (UV-Vis + ESR) und elektrochemische Methoden (SEC) in Kombination mit (TD-)DFT-Rechnungen zeigten, dass das ungepaarte Elektron nach Reduktion der Komplexe stark bipyridinzentriert stabilisiert wird. Substituenteneinflüsse sind hier am deutlichsten. Die Vergrößerung der N^N-Koordinationstasche durch die Einführung eines Verbrückungslementes führte zu einer deutlich gesteigerten Reaktivität der Komplexe. Die sehr niedrigen Oxidationspotentiale könnten ein Grund für die einhergehende hohe Reaktivität dieser Komplexe darstellen und sollten in weiteren Untersuchungen genauer studiert werden. Durch einen Austausch des Coliganden von Br zu C6F5 konnte der Komplex etwas stabilisiert werden. Erste Untersuchungen legen nahe, dass letzterer entweder in Form einer reduktiven Eliminierung oder durch reduktive homolytische Ni–C(C6F5)-Bindungsspaltung zerfällt. Weniger zeigen

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Produktinformationen

Technische Daten

Erscheinungsdatum

01.09.2018

Sprache

Deutsch

EAN

9783843937016

Herausgeber

Dr. Hut

Serien- oder Bandtitel

Anorganische Chemie

Sonderedition

Nein

Autor

Aaron Sandleben

Seitenanzahl

269

Einbandart

Taschenbuch

Schlagwörter

Organometallische Chemie, Cyclometallierung, Nickel

Thema-Inhalt

P - Mathematik und Naturwissenschaften PN - Chemie PNK - Anorganische Chemie

Höhe

210 mm

Breite

14.8 cm

Warnhinweise und Sicherheitsinformationen

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